Al colegio se le asigno, además, la totalidad del ala norte de la Procuraduría de Misiones, ubicada sobre la actual calle Alsina. Coincide en su emplazamiento con el actual Colegio Nacional de Buenos Aires, en las calles Bolívar y moreno.
El historiador Guillermo Furlong S.J. ha sintetizado la labor del establecimiento con estas palabras: "Desde 1662 hasta 1767, fue el Colegio de San Ignacio el gran centro intelectual y cultural de la ciudad de Buenos Aires. Se destacó desde su origen, además en la música, el canto, drama y hasta en los bailes o danzas artísticas" .
Cumpliendo lo ordenado por la Real Cedula de Expulsión, dada por Carlos III de Espana, la Compañía de Jesús debió alejarse de Buenos Aires el 3 de julio de 1767.
En esas mismas instalaciones, en 1772 el gobernador Juan José de Vertiz inaugura el Real Colegio de San Carlos, que en 1783 es rebautizado con el nombre de Colegio Convictorio Carolino.
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